大氣中的汞,主要來(lái)源人為源的排放與自然源的釋放。當(dāng)前全球人為源的年均排放約2000-2400噸。而自然源的釋放相比具有更大的不確定性,年均釋放約1500-5207噸。因此,提高自然源釋放的估算精度對(duì)認(rèn)識(shí)汞的全球質(zhì)量平衡與地球化學(xué)循環(huán)具有重要的意義。自然源的釋放之所以具有很大的不確定性,在于估算自然源模型的固有缺陷。當(dāng)前,國(guó)際上大部分的自然源釋放模型如GEOS-Chem、ECHMERIT等,采用經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式估算(如利用土壤汞的通量是溫度、土壤汞的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式計(jì)算)。這些傳統(tǒng)模型中的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系往往只在局部成立,當(dāng)外推到全局,會(huì)過(guò)分簡(jiǎn)化環(huán)境因子的作用,而使得結(jié)果具有很大的不確定性。而區(qū)域模式CMAQ-Hg雖然沒(méi)有采用經(jīng)驗(yàn)關(guān)系估算,但其用于估算自然源釋放的雙向阻抗模型部分框架陳舊,需要更新。
近期,中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所馮新斌研究員所帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)當(dāng)前自然源釋放模型的缺陷,基于對(duì)最新阻抗理論的認(rèn)識(shí),更新了自然源釋放的雙向阻抗模型(見圖1)。新的界面交換模型克服了傳統(tǒng)模型中經(jīng)驗(yàn)關(guān)系往往只在特殊的區(qū)域成立,當(dāng)外推到全局,會(huì)過(guò)分簡(jiǎn)化環(huán)境因子的作用的固有缺陷。雙向阻抗模型的更新主要表現(xiàn)在:(1)包含了葉片的庫(kù)效應(yīng)(葉片庫(kù)存的先前的干沉降的汞);(2)更新了阻抗的參數(shù)化方案;(3)包含了葉片表面的光化學(xué)反應(yīng)。通過(guò)向模型輸入美國(guó)冬季與夏季的氣象、土壤植被資料,檢驗(yàn)了模型精度。結(jié)果表明美國(guó)年均自然源汞的釋放在118-141噸,這與通過(guò)大量的實(shí)測(cè)通量估算的自然源年均排放為95-150噸相一致。另外,通過(guò)設(shè)計(jì)析因?qū)嶒?yàn),定量地確定了模型通量結(jié)果與環(huán)境因子的響應(yīng)關(guān)系,以及環(huán)境因子之間的協(xié)同、拮抗作用。析因?qū)嶒?yàn)結(jié)果表明氣象參數(shù)(水域的表面風(fēng)、地面摩擦速度、大氣溫度)、溶解性氣態(tài)汞、土壤有機(jī)質(zhì)及汞含量顯著影響通量的計(jì)算,且這些因子之間還存在顯著的協(xié)同與拮抗作用。摩擦速度與土壤汞含量存在高達(dá)50%的協(xié)同效應(yīng),而這兩者與土壤有機(jī)質(zhì)存在顯著的拮抗作用;表面風(fēng)與溶解性氣態(tài)汞含量對(duì)水域的通量存在顯著的協(xié)同效應(yīng);大氣-植被通量交換受界面阻抗的控制,而界面阻抗對(duì)太陽(yáng)輻射和溫度最為敏感。上述結(jié)果不僅為模型的進(jìn)一步優(yōu)化提供了理論依據(jù),且對(duì)于實(shí)際的通量測(cè)定具有指導(dǎo)意義(測(cè)量時(shí),不僅僅關(guān)注于汞,還需關(guān)注上述與汞通量密切相關(guān)的因素)。
該研究受國(guó)家“973”項(xiàng)目(2013CB430004)“我國(guó)汞污染特征、環(huán)境過(guò)程及減排技術(shù)原理”、國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目((41030752)、美國(guó)農(nóng)業(yè)部食品與農(nóng)業(yè)研究所(2009-38899-20017)的聯(lián)合資助。相關(guān)研究成果以題為Sensitivity analysis of an updated bidirectional air–surface exchange model for elemental mercury vapor 的研究論文發(fā)表在大氣科學(xué)領(lǐng)域國(guó)際雜志《大氣化學(xué)與物理》(ACP)上。
