近期，中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院智能機械研究所劉錦淮課題組的楊良保研究員等人在闡明單個的各向異性的金微米片上拉曼增強與光催化活性之間關(guān)系的研究上取得新進展。相關(guān)成果已發(fā)表在《歐洲化學》雜志上。該研究對于理解SERS活性納米結(jié)構(gòu)的增強機制和等離子體有關(guān)的催化效應(yīng)具有重要的意義。
各向異性貴金屬微納結(jié)構(gòu)因其獨特的尺寸依賴效應(yīng)和形狀依賴效應(yīng)，成為了越來越多的研究領(lǐng)域的熱點，逐漸應(yīng)用于光學、催化等領(lǐng)域。但是，在如何克服化學效應(yīng)的貢獻并獲得分子層面信息的同時，闡明貴金屬結(jié)構(gòu)上的拉曼散射和光催化活性之間的關(guān)系，仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。
研究人員劉洪林博士等人通過簡單的方法合成了納米厚度的金微米三角片和六角片，并直觀地展示了這些結(jié)構(gòu)不同位置上拉曼信號和光催化活性之間關(guān)系。通過等離子體光催化敏感分子的結(jié)構(gòu)的變化，利用其SERS信號峰相對強度的變化，成功刻畫了金微米片角、邊、面上不同位置的光催化活性的可視畫面，排除了常規(guī)研究中濃度效應(yīng)和分子覆蓋度差異的問題。
研究結(jié)果表明，金微米片上特定位點分子吸附數(shù)目的增加，并不必然導致更高的光催化轉(zhuǎn)化率，而是與其等離子體共振強度、電磁場強度密切相關(guān)，這與理論模擬的結(jié)果一致。相關(guān)研究策略排除或者弱化了等離子體局域熱效應(yīng)，也在一定程度了成功克服了濃度差異效應(yīng)和化學貢獻效應(yīng)在貴金屬等離子體光催化中的作用，清晰的刻畫了等離子體共振強度相關(guān)的催化特性。
該研究工作得到了科技部重大科學研究計劃納米專項項目“應(yīng)用納米技術(shù)去除飲用水中微污染物的基礎(chǔ)研究(2011CB933700)”以及國家重大科學儀器設(shè)備開發(fā)專項子任務(wù)“動態(tài)表面增強拉曼光譜技術(shù)用于農(nóng)藥殘留檢測”和“PERS儀器在環(huán)境污染物檢測領(lǐng)域中的應(yīng)用”(2011YQ0301241001 & 2011YQ0301241101)等項目的支持。
合肥研究院闡明各向異性貴金屬微納結(jié)構(gòu)的拉曼增強和光催化活性之間的關(guān)系
