近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院合肥智能機(jī)械研究所劉錦淮研究員課題組楊良保研究員等人在利用表面增強(qiáng)拉曼散射技術(shù)（SERS）監(jiān)測化學(xué)反應(yīng)的研究上取得系列進(jìn)展。
利用具有較高時(shí)空解析度的表面增強(qiáng)拉曼散射技術(shù)去探索原位催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是SERS拓展應(yīng)用領(lǐng)域的一個(gè)重要發(fā)展方向。其中，用單顆粒表面增強(qiáng)拉曼散射來研究表面催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)仍是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的難題。
科研人員唐祥虎博士等人設(shè)計(jì)了一種簡單的濕化學(xué)方法來合成具有微納分級(jí)結(jié)構(gòu)的單分散銀顆粒，通過對相關(guān)實(shí)驗(yàn)條件的控制，調(diào)控顆粒的尺寸大小和表面形貌，并詳細(xì)研究了微納銀單顆粒的SERS增強(qiáng)效應(yīng)及其用于原位監(jiān)測4-硝基苯硫酚（4-nitrothiophenol，4-NTP）在表面等離子體光催化條件下二聚為偶氮衍生物（4, 4'-dimercaptoazobenzene，DMAB）的相關(guān)性能，同時(shí)探討了反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過程；另外，對不同反應(yīng)條件下得到的單顆粒用于催化反應(yīng)的表觀反應(yīng)速率常數(shù)（k）也進(jìn)行了比較研究。研究結(jié)果表明，納米結(jié)構(gòu)發(fā)育完全的牡丹花狀微納銀（hierarchical peony-like silver microflowers）單顆粒具有最強(qiáng)的SERS效應(yīng)和最大的表觀反應(yīng)速率常數(shù)。評審人認(rèn)為該工作“得到了一種新穎的牡丹花狀微納分級(jí)結(jié)構(gòu)銀顆粒并將其用于監(jiān)測化學(xué)反應(yīng)是非常有趣的且有著重要研究意義的”，且“可以滿足來自拉曼光譜、等離子體及光催化等研究領(lǐng)域讀者的興趣”。相關(guān)研究成果發(fā)表在英國皇家化學(xué)會(huì)出版期刊Nanoscale 上。
科研人員在前期工作基礎(chǔ)上，制備出Fe3O4/C/Au核殼磁性功能復(fù)合材料，并將其用于原位監(jiān)測催化還原反應(yīng)。由于復(fù)合材料表面Au顆粒大小不均一，大顆粒的Au具有SERS活性的同時(shí)小顆粒具有催化活性，使得Fe3O4/C/Au可以在外磁場的存在下同時(shí)作為SERS基底和催化劑原位跟蹤催化還原反應(yīng)4-NTP到 4-巰基苯胺（4-aminothiophenol，4-ATP)的反應(yīng)過程。外磁場的存在能夠使熱點(diǎn)更為密集和穩(wěn)固，從而使催化反應(yīng)能夠更為平穩(wěn)地進(jìn)行并且具有更好的SERS增強(qiáng)效應(yīng)。該研究成果也以全文發(fā)表在英國皇家化學(xué)會(huì)出版期刊Nanoscale 上（Nanoscale, 2014, 6, 7954-7958）。
以上研究工作得到了科技部重大科學(xué)研究計(jì)劃納米專項(xiàng)項(xiàng)目“應(yīng)用納米技術(shù)去除飲用水中微污染物的基礎(chǔ)研究(2011CB933700)”和國家重大科學(xué)儀器設(shè)備開發(fā)專項(xiàng)子任務(wù)“動(dòng)態(tài)表面增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù)用于農(nóng)藥殘留檢測”和“PERS儀器在環(huán)境污染物檢測領(lǐng)域中的應(yīng)用”(2011YQ0301241001 & 2011YQ0301241101)等項(xiàng)目的支持。
