中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所唐金魁研究員等以分子磁性材料為研究對象,率先開展了稀土單分子磁體弛豫理論和方法研究,在稀土單分子磁體弛豫及自旋拓?fù)湔{(diào)控方面取得系列重要進(jìn)展,揭示了多弛豫機(jī)理,提出和發(fā)展了有效調(diào)控弛豫過程的機(jī)制,為設(shè)計性能優(yōu)異的分子磁性材料提供了重要的理論依據(jù),日前該成果榮獲2014年吉林省自然科學(xué)獎一等獎。
信息存儲器件是電子學(xué)中的重要器件之一,近年來,存儲密度快速增長,已接近現(xiàn)有技術(shù)的極限,需要開發(fā)更高存儲密度磁性材料和更先進(jìn)的數(shù)據(jù)處理技術(shù),于是單分子磁體研究應(yīng)運(yùn)而生。單分子磁體是單一固定尺寸的分子納米磁體,具有體積小、比重輕、結(jié)構(gòu)多樣、易于調(diào)控等特點,在高密度信息存儲和量子計算方面具有廣闊應(yīng)用前景。
長春應(yīng)化所科研人員針對單分子磁體弛豫機(jī)理,設(shè)計得到了能壘為173 K的Dy4單分子磁體,以準(zhǔn)確的測試方法結(jié)合雙弛豫Debye模型首次成功解析出兩個獨立的弛豫過程并將這兩個“同時”存在的熱激發(fā)弛豫歸因于分子內(nèi)存在的不同金屬中心,揭示了多弛豫過程的本質(zhì)。該研究發(fā)現(xiàn)矢量加和的“平行四邊形法則”可以直觀地展示弛豫的演化進(jìn)程,提出了多弛豫唯象表示的新方法。
針對單分子磁體弛豫調(diào)控,科研人員在Dy2單分子磁體中首次區(qū)分了稀土單離子各向異性和金屬離子間磁相互作用對慢磁弛豫的貢獻(xiàn),明確了阻滯磁化強(qiáng)度的兩種來源:高溫區(qū)來源于每個金屬離子本身,低溫區(qū)則來源于金屬離子間Ising磁相互作用。在實驗和理論計算的基礎(chǔ)上揭示了弛豫特性與分子結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系,提出了通過優(yōu)化配位場及提高自旋之間Ising磁相互作用來抑制量子隧穿效應(yīng),提高單分子磁體能壘的有效策略。
科研人員成功制備了由兩個Dy3單元“邊靠邊”構(gòu)成的Dy6單分子磁體。通過環(huán)形磁矩單元連接方式和分子內(nèi)磁相互作用的調(diào)節(jié),首次實現(xiàn)了兩個環(huán)形磁矩功能基元的組裝與同向增強(qiáng),獲得了最大化的環(huán)形磁矩,引領(lǐng)了稀土單分子磁體(Single-Molecule Magnets)和單分子磁環(huán)(Single-Molecule Toroics)前沿領(lǐng)域的新發(fā)展。
應(yīng)用雙弛豫Debye模型解析Dy4單分子磁體的雙弛豫
磁相互作用抑制稀土單分子磁體的量子隧穿
