近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授課題組，通過與羅毅研究團隊的江俊教授和張群副教授在材料設(shè)計與合成、理論模擬和先進表征中的“三位一體化”合作，在光解水制氫方面取得新進展。研究人員通過設(shè)計半導(dǎo)體-金屬復(fù)合結(jié)構(gòu)中的半導(dǎo)體表面晶面，首次實現(xiàn)了半導(dǎo)體的內(nèi)稟性電荷空間分布和半導(dǎo)體-金屬間肖特基勢壘驅(qū)動的電荷轉(zhuǎn)移的協(xié)同，進而獲得了性能顯著改善的光解水制氫催化劑。該成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》雜志上，論文的共同第一作者是博士生王利利和葛晶。
長期以來，業(yè)界一直利用半導(dǎo)體和金屬間的肖特基勢壘來提高半導(dǎo)體光生電子-空穴對分離和光催化量子效率；相關(guān)的復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑設(shè)計中，半導(dǎo)體的表面功函是決定勢壘能否形成的重要參數(shù)之一。針對半導(dǎo)體-金屬復(fù)合結(jié)構(gòu)的肖特基結(jié)設(shè)計，該研究團隊首先通過光沉積實驗和理論模擬，揭示了半導(dǎo)體不同晶面的表面功函存在著很大差異，導(dǎo)致光激發(fā)的半導(dǎo)體內(nèi)電子和空穴分別向不同的表面晶面遷移，從而造成具有晶面依賴性的空間電荷分布與分離�；谠摪l(fā)現(xiàn)，研究人員通過調(diào)控復(fù)合結(jié)構(gòu)中的半導(dǎo)體晶面，得以協(xié)同肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移和半導(dǎo)體中的內(nèi)稟性空間電荷分布這兩個效應(yīng)，并進而通過超快光譜和動力學(xué)表征以及光電流測量，揭示了該設(shè)計可使電子-空穴分離效率提高數(shù)十倍，設(shè)計的復(fù)合結(jié)構(gòu)在光催化中展現(xiàn)出顯著改善的活性。這項突破性研究進展，有助于加深人們對復(fù)合結(jié)構(gòu)材料中電荷行為的認(rèn)識，也對光解水制氫催化劑的設(shè)計具有重要推動作用。
上述研究得到了科技部“973”計劃、國家自然科學(xué)基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、中科院先導(dǎo)專項、中國科大重要方向項目培育基金等項目的資助。
光解水制氫的復(fù)合催化劑設(shè)計中晶面重要性示意圖
