近年來,應(yīng)用納米材料檢測(cè)水中微量重金屬離子成為研究高靈敏電化學(xué)傳感器的熱點(diǎn)之一。然而,人們通常將這種增強(qiáng)的電化學(xué)信號(hào)歸因于納米材料的大比表面積,而對(duì)于納米材料增強(qiáng)電化學(xué)響應(yīng)的本質(zhì)尤其是如何從原子級(jí)別上設(shè)計(jì)高靈敏電化學(xué)敏感界面卻鮮有涉及。
近期,中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院智能機(jī)械研究所仿生功能材料與傳感器件研究中心劉錦淮研究員和中科院“引進(jìn)海外杰出人才”黃行九研究員帶領(lǐng)的課題組提出以納米材料的晶面特性來構(gòu)建電化學(xué)傳感界面的方法,并取得系列進(jìn)展。該研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)利用暴露不同晶面的金屬氧化物納米材料,實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中重金屬離子的選擇性電化學(xué)響應(yīng),提出了納米電化學(xué)中晶面效應(yīng)(Sci. Rep. 2013, 3, 2886; Electrochem. Commun. 2013, 34, 270)。
在此基礎(chǔ)上,該課題組研究人員進(jìn)一步將電分析化學(xué)與理論模擬計(jì)算相結(jié)合,從晶面角度,在原子層面上闡明了暴露不同晶面的三種α-Fe2O3納米結(jié)構(gòu)對(duì)Pb2+高靈敏電化學(xué)響應(yīng)機(jī)制。研究人員設(shè)計(jì)制備三種不同形貌的α-Fe2O3納米結(jié)構(gòu)用于水中重金屬離子電化學(xué)分析。結(jié)果表明,重金屬離子如Pb2+在α-Fe2O3納米晶不同晶面靈敏度的順序?yàn)椋簕110}>{001}>{012};吸附實(shí)驗(yàn)揭示Pb2+在α-Fe2O3納米晶不同晶面吸附能力與電化學(xué)響應(yīng)順序一致。同時(shí),研究人員與中國(guó)科技大學(xué)微尺度國(guó)家實(shí)驗(yàn)室教授李群祥合作用理論計(jì)算模擬實(shí)驗(yàn)過程,模擬計(jì)算結(jié)果表明,Pb2+在α-Fe2O3納米晶不同晶面的吸附能、吸附位點(diǎn)的順序同樣為:{110}>{001}>{012}。該研究揭示了“納米材料選擇性吸附產(chǎn)生選擇性電化學(xué)響應(yīng)”這一規(guī)律,對(duì)于從源頭上設(shè)計(jì)電化學(xué)傳感界面以改善其性能具有理論上的指導(dǎo)意義和實(shí)際的應(yīng)用價(jià)值。論文被英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)出版的《化學(xué)通訊》接收發(fā)表(Chem. Commun., 2014, 50, 5011-5013)。
以上研究工作得到了國(guó)家重大科學(xué)研究計(jì)劃項(xiàng)目、中科院“引進(jìn)海外杰出人才”百人計(jì)劃項(xiàng)目以及合肥物質(zhì)科學(xué)技術(shù)中心方向項(xiàng)目等的支持。

α-Fe2O3納米結(jié)構(gòu)及其對(duì)Pb2+離子電化學(xué)響應(yīng)的晶面效應(yīng)
